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Regla de selección óptica no lineal basada en el bloqueo de los excitones del valle en la monocapa ws2

Las reglas de selección óptica determinan fundamentalmente las transiciones ópticas entre estados energéticos en una variedad de sistemas físicos, desde los átomos de hidrógeno hasta los cristales en masa, como el arseniuro de galio. Estas reglas son importantes para aplicaciones optoelectrónicas como los láseres, la espectroscopia de rayos X por dispersión de energía y la computación cuántica. Recientemente, se ha descubierto que los dicalcogenuros de metales de transición de una sola capa presentan valles en el espacio de momento con curvatura Berry no trivial y excitones con gran energía de enlace. Sin embargo, se ha estudiado poco cómo el grado de libertad único del valle combinado con el fuerte efecto excitónico influye en la excitación óptica no lineal. Aquí, informamos del descubrimiento de reglas de selección óptica no lineal en la monocapa WS2, un importante candidato para la optoelectrónica 2D visible debido a su alto rendimiento cuántico y su gran bandgap directo. Hemos demostrado experimentalmente este principio para la generación de segundos armónicos y la luminiscencia de dos fotones (TPL). Además, la TPL con polarización circular y el estudio de su dinámica evidencian una relajación interexcitónica sub-ps (2p → 1s). El descubrimiento de esta nueva regla de selección óptica en un sistema 2D valletrónico no sólo mejora considerablemente el conocimiento en esta área, sino que también establece una base para el control de las transiciones ópticas que será crucial para las aplicaciones de los dispositivos optoelectrónicos valle, como las fuentes de THz 2D valle-polarizadas con transiciones 2p-1s, los interruptores ópticos y el control coherente para la computación cuántica.

Una regla de selección óptica es un principio fundamental que dicta las transiciones permitidas y prohibidas. Está estrictamente impuesta por varias simetrías, como la traslacional temporal, la traslacional espacial y la rotacional, y sus correspondientes leyes de conservación de la energía, el momento y el momento angular según el teorema de Noether. En particular, el momento angular aportado por la órbita y el espín de un electrón es importante para revelar la simetría de los estados electrónicos en los átomos mediante la espectroscopia de emisión atómica, controlar la polarización de los diodos emisores de luz y los láseres semiconductores, y manipular ópticamente la polarización del espín en la espintrónica1,2. En los estudios convencionales de reglas de selección de sólidos como el arseniuro de galio y sus pozos cuánticos, se cree que los momentos angulares de los electrones Bloch se heredan exclusivamente de sus órbitas atómicas3. Debido al requisito de ruptura de la simetría de inversión y a las transiciones ópticas fuera del centro de la zona de Brillouin, el papel del movimiento intercelular de los electrones en las reglas de selección recibió poca atención hasta el reciente descubrimiento del momento angular de valle (VAM) en las monocapas de dicalcogenuro de metales de transición (TMDC), que tienen un bandgap directo en el borde de la zona de Brillouin y carecen de simetría de inversión.

El VAM se asocia con valles de energía en el espacio de momento en las monocapas de TMDC. La ruptura de la simetría de inversión hace posible que el VAM de los electrones Bloch incluya contribuciones no sólo de las órbitas atómicas individuales, sino también de la circulación de electrones de un sitio atómico a otro a lo largo de la celda unitaria del cristal. Los electrones Bloch en valles adyacentes tienen VAMs con signos opuestos y siguen una regla de selección óptica dependiente del valle en el espectro lineal Estudios recientes han informado de que el WS2 monocapa presenta un fuerte efecto excitónico debido al reducido apantallamiento dieléctrico El alto rendimiento cuántico y la gran banda prohibida directa del WS2 también son importantes para la futura optoelectrónica 2D en el rango visible. Al igual que el átomo de hidrógeno, un excitón confinado en un plano 2D también posee un momento angular excitónico (EAM) resultante del movimiento orbital del electrón con respecto al hueco. Aunque recientemente se ha observado la generación de segundos armónicos dependiente del valle (SHG) y la luminiscencia de dos fotones (TPL) en la región del infrarrojo cercano en la monocapa de WSe2 todavía faltan observaciones directas de cómo el EAM y el VAM determinan los procesos ópticos no lineales en el rango visible. Aquí, informamos de las reglas de selección óptica no lineal basadas en la relación valle-excitón bloqueado impuesta por la EAM y la VAM combinadas en la monocapa de WS2. Además, estudiamos por primera vez la dinámica de TPL en monocapas de TMDC y demostramos una relajación de excitones 2p-1s sub-ps que involucra a los fonones. Estas nuevas reglas de selección y relajación interexcitónica (2p-1s) en este sistema 2D no sólo tienen una importancia fundamental en la determinación de las transiciones ópticas y la codificación de la información en la valleytrónica con múltiples grados excitónicos, sino que también proporcionan una guía importante para el diseño de futuras fuentes de THz 2D e interruptores ópticos.

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